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報告書

炭酸塩スラリーの作製諸条件や保管期間が化学的特性およびレオロジー特性に与える影響

加藤 友彰; 山岸 功

JAEA-Technology 2023-018, 53 Pages, 2023/11

JAEA-Technology-2023-018.pdf:2.6MB

東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉作業において多核種除去設備(ALPS)前処理設備で発生する放射性の炭酸塩スラリー廃棄物(炭酸塩スラリー)は、高性能容器(HIC)に一時保管されている。2015年に炭酸塩スラリーへの気泡の保持が原因と推定されるHIC外部への溢水事象が確認され、HICに格納された炭酸塩スラリー(HICスラリー)保管に対する安全評価の必要性が高まっている。この安全評価をする上で、炭酸塩スラリー内での気泡保持放出特性等に寄与する懸濁物質粒子の化学的特性およびレオロジー特性の評価が重要である。特に、HIC外部への溢水が確認されたHICスラリーは保管上のリスクが高いと推定される。そこで本報では、当該HICスラリーのALPS入口水中Mg/Ca質量比を模擬して作製した模擬炭酸塩スラリー(模擬スラリー)を用いて、前処理設備における反応槽滞留時間やその後の濃縮過程がスラリーの化学的特性に与える影響を検討した。さらに処理液等の混入による懸濁物質濃度(SS濃度)の低下および充填後の静置時間等外的因子がレオロジー特性、特に沈降性、流動特性に与える影響を検討した。スラリー作製時の反応槽滞留時間およびスラリー濃縮過程が化学的特性に与える影響を検討した結果、クロスフローフィルタ(CFF)による濃縮過程を経ることで反応槽滞留時間の粒度への影響が微小となること、実機の通常運転時の実績と同じSS濃度150g/Lで作製した模擬スラリーは0.4$$mu$$m以下の不定形の粒子によって構成されていることが明らかとなった。また、処理液等の混入による充填時のSS濃度の低下および静置時間がレオロジー特性に与える影響を検討した結果、SS濃度の低下は初期の沈降速度増加に寄与すること、SS濃度150g/Lのスラリーと比較し沈降層部の密度が低くなることを明らかにした。加えて沈降に伴う密度の増加とスラリーの降伏応力間に正の指数関数的な相関が確認され、静置初期のスラリーでは非ビンガム流動的特性であるのに対し、静置期間が長期になることでビンガム流動的特性へと変化することが示唆された。これら一連の成果は、実際の福島県で保管されている炭酸塩スラリーのHIC内での現在の状態を推察する知見を与え、HIC表面線量評価やスラリー移し替え時等の安全評価への貢献が期待される。他方で、放射線によるスラリーへの化学特性への影響および気泡の保持・放出特性は検討課題としてあげられる。

論文

Extraction of Rh(III) from hydrochloric acid by protonated NTAamide(C6) and analogous compounds and understanding of extraction equilibria by using UV spectroscopy and DFT calculations

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 木下 了磨; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*

Analytical Sciences, 39(9), p.1575 - 1583, 2023/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Analytical)

NTAアミドと関連化合物によって塩酸溶液からRhの抽出を行った。我々はここでRh-塩化物アニオンとプロトネートしたNTAアミドによるイオン対抽出を利用した。本抽出系で最大16のRh分配比を得た。調製時のRh錯体の存在割合が異なると、水分子-塩素イオンの交換速度が遅いために、Rh分配比は変化しうる。Rh-Cl錯体のUVスペクトルで504nmの最大吸収波長を持つときに最も高い分配比を示した。DFT計算から、この時水相に存在するRh錯体をRhCl$$_4$$(H$$_2$$O)$$_2$$$$^-$$とRhCl$$_5$$(H$$_2$$O)$$^2$$$$^-$$と推測した。NTAアミド濃度に対する抽出分配比の傾きの解析結果から、1:1反応で抽出されること、及び85mMのRhを有機相に抽出できることを確認した。

論文

Spiral spin cluster in the hyperkagome antiferromagnet Mn$$_{3}$$RhSi

社本 真一; 山内 宏樹; 飯田 一樹*; 池内 和彦*; Hall, A. E.*; Chen, Y.-S.*; Lee, M. K.*; Balakrishnan, G.*; Chang, L.-J.*

Communications Physics (Internet), 6, p.248_1 - 248_6, 2023/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:57.37(Physics, Multidisciplinary)

Mn$$_{3}$$RhSi単結晶の中性子散乱測定により、局所スピン相関秩序がらせん構造を持つことがわかった。磁気クラスター形成の起源の可能性を、リフシッツ不変量とグリフィス相の観点から議論し、Co$$_{7}$$Zn$$_{7}$$Mn$$_{6}$$の室温スキルミオン相とMnの非フェルミ液体挙動と比較した。

論文

Observation of field-induced single-ion magnetic anisotropy in a multiorbital Kondo alloy (Lu,Yb)Rh$$_2$$Zn$$_{20}$$

北澤 崇文; 池田 陽一*; 榊原 俊郎*; 松尾 晶*; 清水 悠晴*; 徳永 陽; 芳賀 芳範; 金道 浩一*; 南部 雄亮*; 池内 和彦*; et al.

Physical Review B, 108(8), p.085105_1 - 085105_7, 2023/08

We demonstrate field-induced single-ion magnetic anisotropy resulting from the multiorbital Kondo effect on diluted ytterbium alloy (Lu$$_{1-x}$$Yb$$_x$$)Rh$$_2$$Zn$$_{20}$$. Single-ion anisotropic metamagnetic behavior is revealed in low-temperature regions where the local Fermi-liquid state is formed. Specific heat, low-field magnetic susceptibility, and resistivity indicate reproduction of the ground-state properties by the SU($$N$$ = 8) Kondo model with a relatively large $$c$$-$$f$$ hybridization of $$T_{rm K}$$ = 60.9 K. Dynamical susceptibility measurements on YbRh$$_2$$Zn$$_{20}$$ support realizing multiorbital Kondo ground state in (Lu$$_{1-x}$$Yb$$_x$$)Rh$$_2$$Zn$$_{20}$$. The single-ion magnetic anisotropy becomes evident above $$sim$$5 T, which is lower than the isotropic Kondo crossover field of 22.7 T, verifying blurred low-lying crystal field states through the multiorbital Kondo effect.

論文

On the adsorption and reactivity of element 114, flerovium

Yakushev, A.*; Lens, L.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Khuyagbaatar, J.*; J$"a$ger, E.*; Krier, J.*; Runke, J.*; Albers, H. M.*; 浅井 雅人; Block, M.*; et al.

Frontiers in Chemistry (Internet), 10, p.976635_1 - 976635_11, 2022/08

 被引用回数:11 パーセンタイル:80.03(Chemistry, Multidisciplinary)

114番元素フレロビウム(Fl)は現在その化学的性質が研究されている最も重い元素である。Flに関する最初の化学実験では、Flは貴ガス的な性質を持つ元素であると報告された。一方、2番目の研究では、Flは揮発性金属の性質を示すと報告された。より信頼性の高い結論を得るため、我々は更なる実験的研究を行い、二酸化ケイ素と金表面におけるFlの吸着挙動を調べた。その結果、Flは揮発性金属の水銀よりも高い揮発性と低い反応性を示し、一方、貴ガスのラドンよりは反応性が高いことを明らかにした。

論文

Mechanisms of action of radon therapy on cytokine levels in normal mice and rheumatoid arthritis mouse model

片岡 隆浩*; 直江 翔太*; 村上 海斗*; 雪峰 諒平*; 藤本 有希*; 神崎 訓枝; 迫田 晃弘; 光延 文裕*; 山岡 聖典*

Journal of Clinical Biochemistry and Nutrition, 70(2), p.154 - 159, 2022/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:43.69(Nutrition & Dietetics)

Radon therapy has been reported to be effective in the management of rheumatoid arthritis, an autoimmune disease caused by immune cell imbalance. Although there are several reports that suggest that radon therapy induces Th17 cells, there are no studies on the effects of radon inhalation on Th1, Th2, and Th17 immune balance. The aim of this study, therefore, was to examine the changes in cytokine levels after radon inhalation. BALB/c mice were subjected to radon inhalation at a concentration of 2000 Bq/m$${^3}$$ for 2 or 4 weeks, whereas SKG/Jcl mice were subjected to radon inhalation at a concentration of 2000 Bq/m$${^3}$$ for 4 weeks after zymosan administration. For example, the results showed that radon inhalation for 4 weeks not only activated Th1, Th2, and Th17 cells but also modulated immune balance. This suggests that radon inhalation has different mechanisms of action in SKG/Jcl mice and normal BABL/c mice and that radon inhalation has immunomodulatory effects.

論文

Search for elements 119 and 120

Khuyagbaatar, J.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Ackermann, D.*; Andersson, L.-L.*; 浅井 雅人; Block, M.*; Boll, R. A.*; Brand, H.*; Cox, D. M.*; et al.

Physical Review C, 102(6), p.064602_1 - 064602_9, 2020/12

 被引用回数:45 パーセンタイル:98.14(Physics, Nuclear)

原子番号119及び120を持つ超重元素の合成を目指した探索実験を、それぞれ$$^{50}$$Ti+$$^{249}$$Bk及び$$^{50}$$Ti+$$^{249}$$Cf核融合-粒子蒸発反応を用いて、ガス充填型反跳分離装置TASCAにて実施した。4ヶ月間におよぶビーム照射実験を行ったが、どちらの元素も検出されず、その生成断面積の上限値は65fb及び200fbであった。119, 120番元素が観測されなかった理由について、安定の島領域の超重元素の核分裂障壁の高さを予測する様々な理論計算値を用いて、核融合-粒子蒸発反応の概念を用いて議論した。

論文

Strong magnetic anisotropy and unusual magnetic field reinforced phase in URhSn with a quasi-kagome structure

清水 悠晴*; 三宅 厚志*; Maurya, A.*; 本多 史憲*; 仲村 愛*; 佐藤 芳樹*; Li, D.*; 本間 佳哉*; 横山 淳*; 徳永 陽; et al.

Physical Review B, 102(13), p.134411_1 - 134411_11, 2020/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:32.24(Materials Science, Multidisciplinary)

The physical properties of URhSn with quasi-kagome structure are studied using single-crystalline samples via electrical resistivity, magnetic susceptibility, heat capacity, thermal expansion, and high-field magnetization measurements. We found remarkable magnetic anisotropy in the ferromagnetic state below 16 K as well as in the ordered state between 16 K and 54 K.

論文

Estimation of synthesizing new superheavy elements using dynamical model

有友 嘉浩*; 天野 翔太*; 奥林 瑞貴*; 栁 漠*; 西尾 勝久; 太田 雅久*

Physics of Atomic Nuclei, 83(4), p.545 - 549, 2020/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Physics, Nuclear)

For the success of synthesis of the superheavy elements Z $$>$$ 118, it is indispensable to clarify the fusion-fission mechanism, which includes a role of the nuclear structure of colliding nuclei and the deformation in the fusion process. We develop the dynamical model to estimate the probability to produce new superheavy nuclei. To approach Island of Stability and synthesize new elements, we propose a new idea, which takes advantage of the shell structure in fusion and fission process.

論文

Advancement of elemental analytical model in LEAP-III code for tube failure propagation

内堀 昭寛; 柳沢 秀樹*; 高田 孝; Li, J.*; Jang, S.*

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00548_1 - 19-00548_11, 2020/06

ナトリウム冷却高速炉の蒸気発生器において、伝熱管破損時のナトリウム-水反応現象の影響による破損伝播の発生有無と水リーク率を評価することが重要な課題となっている。既往研究において、事象が終息するまでの長時間事象進展におけるウェステージ型破損伝播を評価対象とする解析手法が開発された。本研究では、ウェステージ型破損伝播に加え高温ラプチャ型破損伝播を評価対象に含めるため、これに対応する解析モデルを開発、追加し、その妥当性を確認した。また、ナトリウム-水反応発生時の温度分布に対する評価精度を向上させるため、反応ジェットの挙動をラグランジュ粒子で評価する手法を開発し、その基本的な機能を確認した。

論文

Hydrogen absorption and desorption on Rh nanoparticles revealed by ${it in situ}$ dispersive X-ray absorption fine structure spectroscopy

Song, C.*; Seo, O.*; 松村 大樹; 廣井 慧*; Cui, Y.-T.*; Kim, J.*; Chen, Y.*; Tayal, A.*; 草田 康平*; 小林 浩和*; et al.

RSC Advances (Internet), 10(34), p.19751 - 19758, 2020/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

To unveil the origin of the hydrogen-storage properties of rhodium nanoparticles (Rh NPs), we investigated the dynamical structural change of Rh NPs using ${it in situ}$ dispersive X-ray absorption fine structure spectroscopy (XAFS). The variation of the Rh-Rh interatomic distance and Debye-Waller factor of Rh NPs with a size of 4.0 and 10.5 nm during hydrogen absorption and desorption suggested that they have a different mechanism for hydrogen absorption, which is that the hydrogen absorption on the inner site has a greater contribution than that on a surface for Rh 4.0 nm. In the case of Rh 10.5 nm, it is opposed to Rh 4.0 nm. This study demonstrates a powerful ${it in situ}$ XAFS method for observing small local structural changes of metal nanoparticles and its importance for understanding of the hydrogen-absorption properties of Rh NPs with an interesting hydrogenation mechanism.

論文

Orbitally defined field-induced electronic state in a Kondo lattice

Lessux, G. G.*; 酒井 宏典; 服部 泰佑*; 徳永 陽; 神戸 振作; Kuhns, P. L.*; Reyes, A. P.*; Thompson, J. D.*; Pagliuso, P. G.*; Urbano, R. R.*

Physical Review B, 101(16), p.165111_1 - 165111_6, 2020/04

 被引用回数:7 パーセンタイル:43.4(Materials Science, Multidisciplinary)

近藤格子典型物質であるCeRhIn$$_5$$は、$$B^{ast}$$=31Tの外部磁場によってフェルミ面再構成を起こし、反強磁性相内において電気伝導性が顕著な面内異方性を示すことが知られている。ゼロ磁場の反強磁性秩序状態はよく理解されているが、$$B^{ast}$$の強磁場によって、どのような電子状態が微視的に現れるのかは不明のままであった。$$B^{ast}$$=31Tの強磁場下において、核磁気共鳴(NMR)法によって、$$^{115}$$Inサイトのナイトシフトが変化することを見出した。また、結晶電場の磁場依存性について計算を行い、$$B^{ast}$$が、4f電子軌道が交差する特徴的な磁場であることを示した。

論文

Unique anion-exchange properties of 3,3'-diaminobenzidine resulting in high selectivity for rhodium(III) over palladium(II) and platinum(IV) in a concentrated hydrochloric acid solution

鈴木 智也*; 尾形 剛志*; 田中 幹也*; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 成田 弘一*

Analytical Sciences, 35(12), p.1353 - 1360, 2019/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:12.17(Chemistry, Analytical)

白金族金属の精錬では、Pd(II)やPt(IV)を含む混合物からRh(III)を効果的に回収することは最も難しい課題の1つである。これら元素の塩化物を含む濃塩酸水溶液に3,3'-diaminobenzidine (DAB)を加えることにより、DABからなる固相にRh(III)を隔離し、Pd(II)とPt(IV)から効果的に分離することに成功した。そこで、Rh(III), H$$^{+}$$, Cl$$^{-}$$濃度の推定とX線吸収微細構造測定から、Rh(III)に対するDAB選択性の機構を明らかにした。濃塩酸水溶液中でのRh-DAB反応は2つのステップで起こることがわかった。(1)DABのアミノ基がプロトン化されたDAB三塩酸塩が沈殿し、(2)三塩酸塩と塩化物イオンがアニオン交換し、[RhCl$$_{6}$$]$$^{3-}$$が濃塩酸溶液中の主化学種であることがわかった。一方HCl濃度が5M未満ではDABによる配位錯体形成を介してPdとPtを回収することができるので、Rh(III)とPd(II)やPt(IV)を効果的に分離する要因であると思われる。

論文

Thorium oxide dissolution in HNO$$_{3}$$-HF mixture; Kinetics and mechanism

Simonnet, M.; Barr$'e$, N.*; Drot, R.*; Le Naour, C.*; Sladkov, V.*; Delpech, S.*

Radiochimica Acta, 107(4), p.289 - 297, 2019/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:21.22(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

This paper is an attempt to find out thorium oxide dissolution mechanism in HNO$$_{3}$$-HF mixture. In a previous paper, several parameters effects on thorium oxide dissolution have been described, with specific focus on hydrofluoric acid effect, which can lead to an increase of the dissolution rate if present in small amount, but precipitates as ThF$$_{4}$$ at higher content. Based on this previous study, experimental data were fitted using several dissolution models in order to find out the best one. Finally, a revisited model based on literature and considering the ThF$$_{4}$$ formation was proposed. It describes the main steps of dissolution and is able to fit the experimental data for a wide range of solution compositions. This point is crucial since it allows considering an extrapolation of the established model to not-yet-studied conditions.

論文

Rheo-SANS study on relationship between micellar structures and rheological behavior of cationic gemini surfactants in solution

岩瀬 裕希*; 河合 里紗*; 守島 健*; 高田 慎一; 吉村 倫一*; 柴山 充弘*

Journal of Colloid and Interface Science, 538, p.357 - 366, 2019/03

 被引用回数:13 パーセンタイル:41.52(Chemistry, Physical)

We found that the wormlike micelles were oriented in the direction of the flow due to elongation and that changes to the precursor of the wormlike micelles did not affect the shear thickening. As a precursor structural change of shear thinning, the wormlike micelles elongated while maintaining their orientation. We found that an increase in the molecular curvature of the 12-2-12 due to the introduction of a spacer-group contributed to the unusual rheological behaviors of the wormlike micelles in a solution under shear flow.

論文

Online chemical adsorption studies of Hg, Tl, and Pb on SiO$$_{2}$$ and Au surfaces in preparation for chemical investigations on Cn, Nh, and Fl at TASCA

Lens, L.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 浅井 雅人; Ballof, J.*; Block, M.*; David, H. M.*; Despotopulos, J.*; Di Nitto, A.*; Eberhardt, K.*; et al.

Radiochimica Acta, 106(12), p.949 - 962, 2018/12

AA2018-0417.pdf:0.99MB

 被引用回数:8 パーセンタイル:62.29(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

半減期4$$sim$$49秒の短寿命同位体を用いて、水銀(Hg), タリウム(Tl), 鉛(Pb)の単一原子レベルでのSiO$$_{2}$$及びAu表面への固体吸着挙動をオンライン気相実験により調べた。超重元素Cn, Nh, Flの吸着エンタルピー測定のためのモデル実験として実施した。短寿命同位体はドイツ重イオン研究所の反跳核分離装置TASCAを用いて生成・分離した。生成核はヘリウムガス中に捕集された後、SiO$$_{2}$$あるいはAuで表面を覆われたSi検出器で作製されたガスクロマトグラフィーカラムへと導入した。短寿命Tl及びPb同位体は室温においてSiO$$_{2}$$表面に吸着し、Si検出器で測定することに成功した。一方、HgはSiO$$_{2}$$表面には吸着せず、Au表面に吸着した。この結果より、本実験のセットアップを用いることで短寿命Hg, Tl, Pb同位体の吸着特性を調べることができると証明され、この手法がCn, Nh, Flの実験にも適用できることが確認された。

論文

Development of numerical analysis method for tube failure propagation under sodium-water reaction accident

内堀 昭寛; 柳沢 秀樹*; 高田 孝; 大島 宏之

Proceedings of 11th Korea-Japan Symposium on Nuclear Thermal Hydraulics and Safety (NTHAS-11) (Internet), 6 Pages, 2018/11

ナトリウム冷却高速炉の蒸気発生器において、伝熱管破損時のナトリウム-水反応現象の影響による破損伝播の発生有無と水リーク率を評価することが重要な課題となっている。既往研究において、事象が終息するまでの長時間事象進展におけるウェステージ型破損伝播を評価対象とする解析手法が開発された。本研究では、ウェステージ型破損伝播に加え高温ラプチャ型破損伝播を評価対象に含めるため、これに対応する解析モデルを開発、追加した。ナトリウム-水反応試験を対象とした解析を実施し、解析手法の妥当性を確認した。

論文

Advancement of numerical analysis method for tube failure propagation

内堀 昭寛; 高田 孝; 柳沢 秀樹*; Li, J.*; Jang, S.*

Proceedings of 2018 ANS Winter Meeting and Nuclear Technology Expo; Embedded Topical International Topical Meeting on Advances in Thermal Hydraulics (ATH 2018) (USB Flash Drive), p.1289 - 1294, 2018/11

ナトリウム冷却高速炉の蒸気発生器において、伝熱管破損時のナトリウム-水反応現象の影響による破損伝播の発生有無と水リーク率を評価することが重要な課題となっている。既往研究において、事象が終息するまでの長時間事象進展におけるウェステージ型破損伝播を評価対象とする解析手法が開発された。本研究では、ウェステージ型破損伝播に加え高温ラプチャ型破損伝播を評価対象に含めるため、これに対応する解析モデルを開発、追加し、その妥当性を確認した。また、ナトリウム-水反応発生時の温度分布に対する評価精度を向上させるため、反応ジェットの挙動をラグランジュ粒子で評価する手法を開発し、その基本的な機能を確認した。

論文

J-PARC核変換実験施設計画と世界の情勢

前川 藤夫; 佐々 敏信

エネルギーレビュー, 37(9), p.15 - 18, 2017/08

放射性廃棄物の低減を目指す加速器核変換駆動システム(ADS)の開発に向けて、J-PARC核変換実験施設計画、および世界のADS開発の情勢について紹介する。

論文

Mechanical and rheological characteristics of the siliceous mudstone at the Horonobe Underground Research Laboratory site

羽柴 公博*; 福井 勝則*; 杉田 裕; 青柳 和平

Proceedings of ITA-AITES World Tunnel Congress 2017 (WTC 2017) (USB Flash Drive), 8 Pages, 2017/06

珪藻質泥岩や珪質泥岩の岩盤の地下に構造物を建設するあるいはその長期安定性を評価するためには、これらの岩石の力学および粘性特性を理解することが重要である。本研究では、珪質泥岩である稚内層の岩石を対象にさまざまな試験(圧縮試験, クリープ試験, 応力緩和試験, 乾燥収縮試験, スレーキング試験)を行った。試験の結果から、本岩石の力学および粘性特性に対して水分が大きな影響を与えることが分かった。加えて、幌延の地下研の現場での水分計測結果との比較から、坑道の力学的安定性の考察を行った。

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